Etude théorique de la synthese de l'ammoniac sur des surfaces a base de métaux de transition Cu(100) et Cu-Ni(100) / Mellal, meriem  

Public ISBD Titre : Etude théorique de la synthese de l'ammoniac sur des surfaces a base de métaux de transition Cu(100) et Cu-Ni(100) Type de document : texte imprimé Auteurs : Mellal, meriem ; M.F. Haroun, Directeur de thèse Editeur : Setif:UFA Année de publication : 2017 Importance : 1vol. (49.f) Format : 30cm. Catégories : Thèses & Mémoires:Chimie Mots-clés : Théorie de la fonctionnelle de la densité « DFT », Ammoniac, énergie d’adsorption, synthèse, hydrogène. Résumé : Résumé : Dans ce mémoire, nous avons étudié la synthèse de NH3, ainsi que l’adsorption de NH3, N2, H2 sur la surface Cu-Ni (100). Le code de calcul physique utilisé pour étudier les propriétés physico-chimique de ce système, est basé sur la fonctionnelle de densité DFT avec l’approximation GGA. Nous avons trouvé que le système de NH3 est exothermique, l’hydrogène est physisorbé et l’azote chimisorbé. Note de contenu : SOMMAIRE : Tableau des matières ____________________________________________________________i Liste des abréviations ___________________________________________________________ii Liste des tableaux______________________________________________________________iii Liste des figures _______________________________________________________________iv _____________________ INTRODUCTION GENERALE __________________________01 Bibliographies ________________________________________________________________03 CHAPITRE I : Cadre théorique des calculs ab initio. I.1. GENERALITES ET CALCUL DE LA STRUCTURE ELECTRONIQUE__________04 I.1.1. Equation de Schrödinger ________________________________________________04 I.1.2. Approximation de Born-Oppenheimer ______________________________________05 I.1.3. Approximation du champ auto cohérent (self-consistent) _______________________05 I.1.3.1. Approximation de Hartree _________________________________________05 I.1.3.2. Approximation de Hartree-Fock _____________________________________06 I.1.4. Théorie de la fonctionnelle de la densité (DFT)_______________________________07 I.1.4.1. Etat fondamental________________________________________________07 I.1.4.2. Equations de Kohn-Sham (KS) _____________________________________07 I.2. APPROXIMATIONS UTILISEES EN DFT ___________________________________09 I.2.1. Fonctionnelles d’échange-corrélation ______________________________________09 A. Approximation de la densité locale (LDA) ____________________________________09 B. Approximation du gradient généralisé (GGA) _________________________________10 I.2.2. Base d’ondes planes ____________________________________________________11 I.2.3. Pseudopotentiels _______________________________________________________11  Théorème de Block _______________________________________________13  zone de Brillouin _________________________________________________13 1.3. METHODES DE CALCUL PHYSIQUE______________________________________13 Bibliographies ________________________________________________________________15 Chapitre II : Généralité sur les métaux de transition et sur l’ammoniac Introduction__________________________________________________________________17 II.1. METAUX DE TRANSITION _____________________________________________17 II.1.1. Généralité sur les métaux de transition _____________________________________17 II.2. AMMONIAC____________________________________________________________18 II.2.1. Généralité sur l’ammoniac NH3 ___________________________________________18 A. Avantages de l’ammoniac ________________________________________________19 B. Inconvénients de l’ammoniac ______________________________________________19 C. Synthèse de l’ammoniac __________________________________________________19 D. Propriétés de l’ammoniac ________________________________________________20 E. Quelque domaine d’utilisation de l’ammoniac _________________________________20 II.2.3.Catalyseurs ____________________________________________________________20 II.2.4. Généralité sur l’adsorption________________________________________________21  Adsorption chimique (chimisorption)________________________________________22  Adsorption physique (physisorption) ________________________________________22 Bibliographies ________________________________________________________________23 Chapitre III : Adsorption de l’ammoniac sur la surface Cu-Ni (100) Introduction__________________________________________________________________24 III.1.CONCEPTION DU SYSTEME ____________________________________________24 III.1.1.Détermination du paramètre de maille du Cuivre_______________________________24 III.1.2.Technique de la super cellule______________________________________________24 III.1.3.Détermination de l’espace vide ____________________________________________25 III.1.4.Construction de la surface ________________________________________________25 III.1.5. Les sites d’adsorption ___________________________________________________26 III.1.6.Grille de points k______________________________________________________27 III.1.7. Energie de coupure ____________________________________________________27 III.2. ETUDE THEORIQUE DE L’ADSORPTION DE L’AMMONIAC_______________28 III.2.1. Adsorption de NH3 sur la surface Cu-Ni(100) _______________________________28 III.2.1.1. STRUCTURES GEOMETRIQUE ____________________________________28 III.2.1.2.Contexte expérimental et théorique _____________________________________30  Paramétré structuraux de NH3 adsorbé ______________________________________30 A .NH3 adsorbé sur le site Top Ni __________________________________________30 B. NH3 adsorbé sur le site Top Cu __________________________________________31 C. Paramétré structuraux de NH3 ___________________________________________33 III.2.2. Energie d’adsorption de NH3 _____________________________________________34 A. Energie d’adsorption de l’ammoniac sur la surface monométallique Cu(100)_________34 B. Energie d’adsorption de l’ammoniac sur la surface bimétallique Cu-Ni (100) ________34 III.2.3. Energie d’adsorption du diazote (N2) et de dihydrogène (H2) sur la surface Cu- Ni(100)______________________________________________________________________39 III.2.3.1 Adsorption de la molécule N2 __________________________________________39 III.2.3.2 Adsorption de la molécule H2 __________________________________________40 III.2.1.2. STRUCTURES ELECTRONIQUE______________________________________42 III.2.1.3. Détermination de la nature du système ____________________________________43 a. Définition d’un système exothermique _______________________________________43 Bibliographies ________________________________________________________________46 _____________________ CONCLUSION GENERALE _____________________________49 Côte titre : MACH/0045 En ligne : https://drive.google.com/file/d/1LozBSP_OgXXhZIGXSx9Q5RsTMPbVKeEN/view?usp=shari [...] Format de la ressource électronique : pdf Etude théorique de la synthese de l'ammoniac sur des surfaces a base de métaux de transition Cu(100) et Cu-Ni(100) [texte imprimé] / Mellal, meriem ; M.F. Haroun, Directeur de thèse . - [S.l.] : Setif:UFA, 2017 . - 1vol. (49.f) ; 30cm. Catégories : Thèses & Mémoires:Chimie Mots-clés : Théorie de la fonctionnelle de la densité « DFT », Ammoniac, énergie d’adsorption, synthèse, hydrogène. Résumé : Résumé : Dans ce mémoire, nous avons étudié la synthèse de NH3, ainsi que l’adsorption de NH3, N2, H2 sur la surface Cu-Ni (100). Le code de calcul physique utilisé pour étudier les propriétés physico-chimique de ce système, est basé sur la fonctionnelle de densité DFT avec l’approximation GGA. Nous avons trouvé que le système de NH3 est exothermique, l’hydrogène est physisorbé et l’azote chimisorbé. Note de contenu : SOMMAIRE : Tableau des matières ____________________________________________________________i Liste des abréviations ___________________________________________________________ii Liste des tableaux______________________________________________________________iii Liste des figures _______________________________________________________________iv _____________________ INTRODUCTION GENERALE __________________________01 Bibliographies ________________________________________________________________03 CHAPITRE I : Cadre théorique des calculs ab initio. I.1. GENERALITES ET CALCUL DE LA STRUCTURE ELECTRONIQUE__________04 I.1.1. Equation de Schrödinger ________________________________________________04 I.1.2. Approximation de Born-Oppenheimer ______________________________________05 I.1.3. Approximation du champ auto cohérent (self-consistent) _______________________05 I.1.3.1. Approximation de Hartree _________________________________________05 I.1.3.2. Approximation de Hartree-Fock _____________________________________06 I.1.4. Théorie de la fonctionnelle de la densité (DFT)_______________________________07 I.1.4.1. Etat fondamental________________________________________________07 I.1.4.2. Equations de Kohn-Sham (KS) _____________________________________07 I.2. APPROXIMATIONS UTILISEES EN DFT ___________________________________09 I.2.1. Fonctionnelles d’échange-corrélation ______________________________________09 A. Approximation de la densité locale (LDA) ____________________________________09 B. Approximation du gradient généralisé (GGA) _________________________________10 I.2.2. Base d’ondes planes ____________________________________________________11 I.2.3. Pseudopotentiels _______________________________________________________11  Théorème de Block _______________________________________________13  zone de Brillouin _________________________________________________13 1.3. METHODES DE CALCUL PHYSIQUE______________________________________13 Bibliographies ________________________________________________________________15 Chapitre II : Généralité sur les métaux de transition et sur l’ammoniac Introduction__________________________________________________________________17 II.1. METAUX DE TRANSITION _____________________________________________17 II.1.1. Généralité sur les métaux de transition _____________________________________17 II.2. AMMONIAC____________________________________________________________18 II.2.1. Généralité sur l’ammoniac NH3 ___________________________________________18 A. Avantages de l’ammoniac ________________________________________________19 B. Inconvénients de l’ammoniac ______________________________________________19 C. Synthèse de l’ammoniac __________________________________________________19 D. Propriétés de l’ammoniac ________________________________________________20 E. Quelque domaine d’utilisation de l’ammoniac _________________________________20 II.2.3.Catalyseurs ____________________________________________________________20 II.2.4. Généralité sur l’adsorption________________________________________________21  Adsorption chimique (chimisorption)________________________________________22  Adsorption physique (physisorption) ________________________________________22 Bibliographies ________________________________________________________________23 Chapitre III : Adsorption de l’ammoniac sur la surface Cu-Ni (100) Introduction__________________________________________________________________24 III.1.CONCEPTION DU SYSTEME ____________________________________________24 III.1.1.Détermination du paramètre de maille du Cuivre_______________________________24 III.1.2.Technique de la super cellule______________________________________________24 III.1.3.Détermination de l’espace vide ____________________________________________25 III.1.4.Construction de la surface ________________________________________________25 III.1.5. Les sites d’adsorption ___________________________________________________26 III.1.6.Grille de points k______________________________________________________27 III.1.7. Energie de coupure ____________________________________________________27 III.2. ETUDE THEORIQUE DE L’ADSORPTION DE L’AMMONIAC_______________28 III.2.1. Adsorption de NH3 sur la surface Cu-Ni(100) _______________________________28 III.2.1.1. STRUCTURES GEOMETRIQUE ____________________________________28 III.2.1.2.Contexte expérimental et théorique _____________________________________30  Paramétré structuraux de NH3 adsorbé ______________________________________30 A .NH3 adsorbé sur le site Top Ni __________________________________________30 B. NH3 adsorbé sur le site Top Cu __________________________________________31 C. Paramétré structuraux de NH3 ___________________________________________33 III.2.2. Energie d’adsorption de NH3 _____________________________________________34 A. Energie d’adsorption de l’ammoniac sur la surface monométallique Cu(100)_________34 B. Energie d’adsorption de l’ammoniac sur la surface bimétallique Cu-Ni (100) ________34 III.2.3. Energie d’adsorption du diazote (N2) et de dihydrogène (H2) sur la surface Cu- Ni(100)______________________________________________________________________39 III.2.3.1 Adsorption de la molécule N2 __________________________________________39 III.2.3.2 Adsorption de la molécule H2 __________________________________________40 III.2.1.2. STRUCTURES ELECTRONIQUE______________________________________42 III.2.1.3. Détermination de la nature du système ____________________________________43 a. Définition d’un système exothermique _______________________________________43 Bibliographies ________________________________________________________________46 _____________________ CONCLUSION GENERALE _____________________________49 Côte titre : MACH/0045 En ligne : https://drive.google.com/file/d/1LozBSP_OgXXhZIGXSx9Q5RsTMPbVKeEN/view?usp=shari [...] Format de la ressource électronique : pdf

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